Радиоактивность. Ядерно-физические свойства урана

Радиоактивность - это свойство ядер некоторых элементов самопроизвольно превращаться (распадаться) с изменением состава и энергетического состояния. Радиоактивность является внутренним свойством ядер, не зависит от внешних условий их существования и связана с соотношением ядерных сил.

Радиоактивность горных пород определяется наличием и содержанием в них трех радиоактивных элементов: урана (²³⁸U) и тория (²³²Th) с продуктами их распада и одиночного радиоактивного изотопа калия – ⁴⁰К. Наблюдаются преимущественно три вида радиоактивных превращений: α- и β- распад, а также электронный захват. Тяжелые элементы могут испытывать спонтанное деление ядер слабой интенсивности.

Примером α-распада может служить превращение радия в радиоактивный газ радон:

(1.1)

Оба элемента находятся в урановом радиоактивном ряду. Основная часть ядер радиоактивного изотопа ⁴⁰К испытывает β-распад. В 12% случаев ядро ⁴⁰К превращается в виде электронного захвата, заключающегося в захвате ядром электрона с внутреннего К-слоя и превращении протона в нейтрон:

(1.2)

Образовавшиеся в ходе радиоактивного превращения ядра чаще всего оказываются в возбужденном состоянии. Переходя в нормальное состояние, они излучают избыток энергии в виде гамма-квантов.

Гамма-излучение - это жесткое электромагнитное излучение, сопровождающее ядерные превращения. Энергия g-излучения индивидуальна для каждого вида ядер и является параметром конкретного ядерного превращения. Так, при превращении радия в радон испускается гамма-квант энергии 0,186 МэВ, поскольку именно такая разница между энергиями возбужденного и нормального состояний имеет место у радона.

В сравнении с другими видами электромагнитного излучения гамма-излучение характеризуется большей энергией и большей частотой колебаний. Благодаря значительно более высокой проникающей способности g-лучей в сравнении с a-и β-частицами, в методах разведочной геофизики используется в основном g-излучение.

Изменение количества радиоактивного вещества описывается законом радиоактивного распада

(1.3)

где t - время с начала превращения; N₀, N - количество атомов превращающегося элемента соответственно в момент времени 0 и t.

Более удобным для использования параметром распадающегося ядра является период полураспада T_1/2, зависящий только от l:

T_1/2 = ln2/l (1.4).

Период полураспада равен времени, за которое превращается половина атомов. Так, если период полураспада радона 3,82 суток, то именно через это время в воде, взятой из радонового источника, останется всего половина атомов радона. Приближенно через 10 Т_1/2, т. е. через 38 дней, все атомы радона распадутся. В таблице 1.1 приводятся периоды полураспада радиоактивных элементов – членов уранового ряда. Отметим, что родоначальник ряда - 238U является наименее радиоактивным (долгоживущим) элементом. Торий и радиоактивный изотоп калия также имеют большие периоды полураспада (табл. 1.2).

Таблица 1.1

Свойства радиоактивных изотопов уранового ряда [18].

Изотоп	Период полураспада	Энергия гамма-излучения*, МэВ	Выход на распад	Количество изотопа, равновесного с U-238
U-238	4,507*109 лет	0,048	<0,0002
Th-234	24,1 сут	0,0925	0,067	1,44*10-11
Pa-234	1,14 мин	1,001	0,015	4,73*10-16
Pa-234	6,658 ч	0,9161	0,001	1,66*10-12
U-234	2,475*105 лет	0,053	0,0068	5,4* 10-5
Th-230	7,52*104 лет	0,068	0,0059	1,61*10-5
Ra-226	1622 года	0,1861	0,04	3,49*10-7
Rn-222	3,824 сут	0,510	0,0007	2,17*10-12
Po-218	3,05 мин	нет γ		1,18*10-15
Pb-214	26,8 мин	0,352	0,360	0,98*10-14
Bi-214	19,81 мин	0,6093 1,1204 1,764 2,204	0,470 0,170 0,170 0,05	0,75*10-14
Po-214	1,637*10-4 с	0,792	0,0002	1,04*10-21
Tl-210	1,32 мин	0,296	0,0002	4,92*10-16
Pb-210	21,98 года	0,0465	0,04	4,3*10-9
Bi-210	5,013 сут	нет γ		2,69*10-12
Po-210	138,4005 сут	0,803	0,00001	0,74*10-10
Pb-206	стабильный

* Энергии с наибольшим выходом гамма-квантов

Природный уран состоит из трех радиоактивных изотопов, находящихся в постоянном соотношении:

²³⁸U – 99.274%, ²³⁵U – 0.7196%, ²³⁴U – 0.0057%.

Изотоп ²³⁸U – родоначальник уранового ряда. Изотоп ²³⁵U – родоначальник актиноуранового ряда. Изотоп ²³⁴U –член уранового ряда (табл.1.1).

В геофизике содержание урана в горной породе определяют чаще всего по интенсивности гамма-излучения. Поскольку радиоактивных элементов три, то встает вопрос о разделении излучения от урана, тория и калия.

При радиоактивном распаде излучаются гамма-кванты, энергия которых индивидуальна для конкретного распадающегося изотопа (табл. 1.1). Гамма-спектрометрия – измерение интенсивности гамма-излучения определенных интервалов энергии, предназначенное для раздельного определения содержаний в горной породе урана, тория и калия.

По особенностям распада, геохимическим свойствам и продолжительности жизни изотопов урановый ряд разделяется на урановую (до ²³⁰Th) и радиевую группы. Основные гамма-излучатели находятся в радиевой группе (табл. 1.1), при этом в жесткой части спектра практически единственный γ-излучатель – это ²¹⁴Bi с энергиями 0.609, 1.120, 1.764 и 2.204 МэВ. Нуклиды урановой группы дают гамма-излучение слабой интенсивности. Определять содержания урана в горных породах по их гамма-излучению возможно только при наличии радиоактивного равновесия в урановом ряду – между ураном и радием и между радием и радоном, о чем речь пойдет в главе 4.

В спектре тория (ториевого ряда) имеется интенсивная линия с максимальной для естественной радиоактивности энергией – 2,614 МэВ (рис. 1.1). Энергия γ-излучения ⁴⁰К (доля радионуклида в смеси изотопов калия – 0,012%) составляет 1,484 МэВ. Излучением элементов ряда ²³⁵U из-за их малого количества можно пренебречь.

Разделить уран и торий можно также по радиоактивным газам, присутствующим в каждом ряду. Они обладают разным периодом полураспада: радон (²¹⁹Rn) уранового ряда имеет Т_1/2 3,82 суток, а его изотоп в ториевом ряду (торон ²²⁰Rn) - 55,6 с. Газ легко выделить из горной породы и определить, с какой скоростью он распадается.

 

Геохимия урана

Раздельное определение основных радиоактивных элементов по их гамма-излучению позволило накопить большой фактический материал о распространенности этих элементов в горных породах, о их поведении в геологических процессах. Фактически с помощью измерения такого физического явления, как радиоактивность, изучается геохимия радиоактивных элементов, радиогеохимические закономерности формирования и изменения горных пород.

Таблица 1.2

Средние содержания основных радиоактивных элементов в земной коре

Изотоп	Содержание в земной коре, %	Период полураспада, лет
	2,6×10-4   11,3×10-4   3×10-2	4,49×109   1,4×1010   1,47×109(b) 1,24×1010

 

Отметим, во-первых, низкое содержание радиоактивных элементов в земной коре. Сравним, например, с распространенностью таких породообразующих элементов как Si (27,7%) или Са (3,63%). Содержание других радиоактивных элементов еще ниже. Во-вторых, у урана, тория и калия очень большой период полураспада, т.е. они относительно слаборадиоактивные элементы. Например, радий распадается в миллионы раз быстрее, чем уран, а радон - в миллиарды раз. Но во столько же раз этих элементов меньше в земной коре в сравнении с ураном. В этом проявляется зависимость распространенности элемента в природе от стабильности его ядра.

Элементы уран и торий входят в семейство актиноидов, переходных элементов, у которых достраивается глубоко расположенный 5f-уровень, подобно тому, как в семействе лантаноидов (редкоземельных элементов) достраивается 4f-ypoвень, а у элементов группы железа - 3d-уровень. Принадлежность U и Th к переходным элементам определяет широкий спектр проявления их геохимических свойств.

1. В связи с тем, что происходит заполнение внутренней электронной оболочки, все актиноиды имеют близкие химические свойства и практически одинаковые радиусы ионов.

Так, радиусы Th⁴⁺ и U⁴⁺ равны соответственно 0,99 и 0,93 А. Это определяет близкое геохимическое поведение урана и тория, вхождение их в качестве изоморфных примесей в одни и те же минералы, замещение друг друга в собственных минералах.

2. Характерны явления изоморфизма урана и тория с редкоземельными элементами (церий, лантан, неодим и др.).

3. Помимо сходства с лантаноидами, уран и торий имеют близкие химические свойства с переходными элементами других периодов: Ti, Zr, Hf, V, Nb и Та; уран, кроме того, - с Сr, Мо и W.

Малый размер ионов урана и тория при высоком заряде определяет их повышенную способность к сорбции на поверхности твердых тел (глин, оксидов и гидроксидов железа).

Различие между ураном и торием проявляется в том, что уран, кроме четырехвалентного состояния, когда его свойства близки к торию, может находиться также в шестивалентном состоянии. При свободном доступе кислорода шестивалентный уран находится в форме комплексного катиона уранила - (UO₂)²⁺ большого размера, благодаря чему он не может замещать другие катионы в минералах.

Соотношение U⁴⁺ и U⁶⁺ определяется окислительно-восстановительным потенциалом среды. Шестивалентный уран обладает высокой подвижностью, почему большое значение для осаждения урана являются восстановительные барьеры (углеродистые, сероводородные).

В горных породах уран и торий присутствуют в трех формах:

1) в виде собственных минералов; наиболее распространены торианит, уранинит, торит и др.;

2) в виде изоморфной примеси в минералах;

3) в рассеянной форме: в дефектах структур породообразующих минералов, в адсорбированном состоянии на поверхности минеральных зерен и в микротрещинах.

В связи с низкими, порядка 10^-4 %, содержаниями урана (и тория) в горных породах преобладают третья и вторая формы их нахождения. Следует отметить, что в рассеянной форме уран наиболее подвижен, наиболее способен к выщелачиванию метаморфическими и гидротермальными растворами. В условиях высоких концентраций (на месторождениях) уран находится в минеральной форме (табл. 1.3).

Таблица 1.3

Основные урановые минералы

Наименование	Химический состав	Урана, %
Настуран (урановая смолка)	k UO2*l UO3*m PbO	52-76
Уранинит	k (U,Th)O2*l UO3*PbO	62-78
Браннерит	(U,Ca,P,I,Th)3Ti5O16
Коффинит	U(SiO4)1-x(OH)4x

 

Калий в силу относительно высокого содержания в породе образует в основном собственные минералы. Повышенное его количество отмечается в калиевых слюдах и полевых шпатах, в глинистых минералах.

Поведение урана в геологических процессах можно проследить по данным таблицы 1.4. Отметим главные черты геохимии урана.

1. В магматических процессах уран и особенно торий проявляют литофильные свойства, их содержания понижаются от кислых разностей - к средним и основным. Содержания урана и тория в целом выше в эффузивных разностях магматических пород.

2. Содержание урана и тория в осадочных породах возрастают при увеличении их дисперсности. Наиболее радиоактивны глины и глинистые образования, которые обладают повышенной способностью к сорбции катионов. Низкими содержаниями радионуклидов, особенно тория, обладают карбонатные породы.

3. Определенно обогащены ураном (при низких содержаниях тория) углеродистые разности осадочных и метаморфических пород – углеродисто-кремнистые и горючие сланцы.

4. В ходе метаморфических процессов содержание урана и тория понижаются. Особенно процесс выщелачивания характерен для урана,

Таблица 1.4

Содержание урана и тория в геологических образованиях [15].

Геологический объект	U, г/т	Th, г/т	Th/U
Рудные поля урановых месторождений
Руды	300-3*104	10-100	<0.1
Первичные ореолы	50-300	5-30	<0.1
Вторичные ореолы	10-100	5-30	<1.0
Интрузивные породы
Дуниты	0,03	0,08	2,7
Габбро	0,6	1,8	3,0
Диориты	1,8	6,0	3,3
Граниты	4,5	18,0	4,0
Сиениты	3,0	13,0	4,3
Эффузивные породы
Базальты, диабазы	0,7	2,3	3,2
Дациты	2,5	10,0	4,0
Липариты	4,7	19,0	4,0
Фельзиты	4-6	20-40	5,0
Трахилипариты	3-8	30-50	4,5
Осадочные и хемогенные породы
Конгломераты	2,4	9,0	3,7
Песчаники, алевролиты	2,9	10,4	3,6
Аргиллиты, глины	4,0	11,5	2,9
Углеродистые сланцы	до 10-20		1,0
Известняки	1,6	1,8	1,1
Горючие сланцы	5-100	10-15	<0,5
Каменный уголь	3,4	4,8	1,4
Метаморфические породы
Гнейсы биотитовые	1,6	8,0	5,0
Сланцы кристаллические	1,3	4,2	3,2
Кварциты	1,0	4,0	4,0
Амфиболиты	0,8	3,2	4,0
Мраморы	1,1	1,8	1,6
Мигматиты	3,2	16,1	5,2
Рыхлые отложения
Кора выветривания гранитов	2,8	12,4	4,4
Кора выветривания известняков	1,2	7,0	5,8
Почвы	1,0	6,0	6,0

по-видимому, имеюшего большую подвижность в метаморфических процессах.

Мобилизованный при метаморфизме пород уран может служить источником рудного вещества в урановых месторождениях.

5. Относительно низкие (в сравнении с торием) содержания урана в рыхлых отложениях указывают на высокую подвижность урана в гипергенных процессах.

6. В рудных полях урановых месторождений торий-урановые отношения аномально-низкие, то есть рудный процесс направлен на специализированное концентрирование урана.

Сравнивая общие данные с определениями содержаний радионуклидов в магматических породах Северо-Казахстанской урановорудной провинции (табл. 1,5), отметим более высокое содержание урана и тория во всех разностях магматических пород, особенно в лейкократовых а также высокие торий-урановые отношения. Иными словами, магматические комплексы специализированы на уран-ториевую минерализацию. Наличие здесь именно урановых месторождений обязано особенностям миграции урана в гидротермальном и гидрогенном процессах.

Таблица 1.5

Содержание урана и тория в магматических породах Северо-Казахстанской урановорудной провинции [23].

Горная порода	U, г/т	Th, г/т	Th/U
Биотитовые и лейкократовые граниты	4,1-6,7	36,2-31,8	5,2-8,8
Лейкократовые граниты и аляскиты	12,1	45,3	3,8
Биотитовые, биотит-роговообман-ковые граниты, гранодиориты	3,1	14,9	4,8
Гранодиориты, диориты	2,5	8,9	3,5
Габбро, габбро-диориты	1,0	2,5	2,5
Гранит-порфиры, кварцевые порфиры	11,0	50,7	4,6
Кварцевые порфиры, фельзиты, липариты, дациты и их туфы	4,9	40,0	8,2
Трахиандезитовые порфириты	2,9	12,2	4,2
Андезитодациты, андезиты, андезитобазальтовые порфириты	2,1	8,3	4,0

 

Радиоактивные геофизические методы, по сути, являются прямыми методами поисков и разведки месторождений урана. Однако они обладают существенным недостатком – малой глубинностью. В случае глубоко залегающих месторождений приходится ориентироваться на другие геофизические методы, которые фиксируют места локализации месторождений по косвенным признакам. Далее рассмотрим петрофизическое обеспечение геофизических методов при разведке и разработке урановых месторождений.

 

2. ПЕТРОФИЗИЧЕСКИЕ МОДЕЛИ МЕСТОРОЖДЕНИЙ УРАНА